Tindak balas pemindahan caj perlanggaran (CCTR) banyak ditemui dalam persekitaran fasa gas yang kompleks seperti medium antara bintang, atmosfera planet, dan plasma, dsb. Meneroka mekanisme CCTR pada peringkat molekul adalah penting secara saintifik untuk menganalisis evolusi jirim dan proses pemindahan tenaga dalam persekitaran fasa gas yang kompleks ini.Ar tambah tambah N2 → Ar tambah N2 tambah ialah sistem model klasik untuk menyiasat dinamik CCTR, dan ia telah disiasat secara meluas secara eksperimen dan teori sepanjang setengah abad yang lalu. kajian eksperimen dan teori dalam setengah abad yang lalu. Walau bagaimanapun, pengetahuan tentang mekanisme pemindahan caj pada peringkat molekul sistem model ini adalah terhad disebabkan oleh kontroversi antara kajian eksperimen yang berbeza dan kekurangan persetujuan antara pengiraan eksperimen dan teori. Ini disebabkan oleh resolusi tenaga yang agak rendah bagi penyelidikan produk dalam eksperimen sebelumnya, yang menjadikannya sukar untuk mendapatkan taburan keadaan kuantum produk tindak balas; dalam eksperimen sebelumnya, rasuk ion reaktan mengandungi kedua-dua keadaan kuantum spin-orbit ion Ar tambah, iaitu, keadaan dasar Ar tambah (2P3/2) dan keadaan teruja Ar tambah (2P1/2), menjadikannya sukar untuk membezakan antara keadaan putaran -orbit yang berbeza bagi ion Ar tambah kepada sumbangan relatif hasil tindak balas.
Kumpulan Gao Hong, seorang penyelidik di Makmal Dinamik Tindakbalas Molekul, Institut Kimia, Akademi Sains China, mereka bentuk dan membina peranti rasuk silang molekul ion-selektif keadaan kuantum secara bebas. Resolusi tenaganya mencapai tahap terkemuka instrumen serupa di dunia. Kajian ini adalah yang pertama menggunakan pengionan laser untuk menyediakan rasuk ion berdenyut ketulenan tinggi dalam keadaan kuantum tertentu. Tenaga kinetik pancaran ion boleh dilaraskan secara berterusan dalam julat 1.0-5.0 eV, dengan sebaran tenaga kinetik sebanyak 150-300 meV. Sementara itu, pasukan itu mereka bentuk sistem pengimejan halaju ion tiga dimensi, yang secara serentak dapat merealisasikan pemfokusan halaju dan pemfokusan masa ion produk, dengan resolusi halaju sehingga 1.5 peratus .
Baru-baru ini, pasukan itu telah membuat kemajuan penting dalam kajian tindak balas pemindahan caj pilihan keadaan spin-orbit Ar tambah (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 tambah (v′, J′). Dalam kajian ini, pancaran ion berdenyut Ar plus (2P3/2) dalam keadaan tanah orbit putaran dengan ketulenan lebih baik daripada 97 peratus telah disediakan menggunakan kaedah pengionan multifoton dipertingkatkan resonans. Rasuk ion mencapai pusat tindak balas selepas pemfokusan nyahpecutan, bersilang secara berserenjang dengan rasuk molekul ultrasonik N2 yang dikolimasikan dan mengalami tindak balas pemindahan cas. Taburan halaju tiga dimensi produk tindak balas N2 ditambah ion telah diukur dengan tepat oleh peranti pengimejan halaju ion tiga dimensi. Eksperimen ini menghasilkan imej serakan yang diselesaikan terbaik setakat ini (Rajah a), dan buat pertama kalinya, taburan getaran dan transdinamik produk N2 tambah ion dan korelasinya dengan sudut serakan diukur dengan tepat. Profesor Hua Guo dan Dr. Dandan Lu dari Universiti New Mexico, Amerika Syarikat, menjalankan pengiraan lompat permukaan trajektori penuh dimensi pada sistem tindak balas. Pengiraan mencapai persetujuan separa kuantitatif dengan keputusan eksperimen, mendedahkan buat kali pertama mekanisme pemindahan caj bergantung kepada dinamik getaran produk yang kuat bagi tindak balas (Gamb. bd). Ia ditunjukkan bahawa tindak balas mempunyai dua mekanisme pemindahan cas yang berbeza secara serentak. Salah satunya ialah mekanisme pemindahan caj Harpoon klasik yang ditentukan oleh interaksi jarak jauh, yang berlaku terutamanya dalam saluran produk N2 plus (v′=1). Ion tambah N2 yang dihasilkan oleh proses ini tertumpu di kawasan serakan ke hadapan dan mempunyai pengujaan putaran rendah (Rajah c). Mekanisme lain memainkan peranan utama dalam saluran produk N2 plus (v′= 2). Produk saluran kebanyakannya diedarkan di rantau hadapan tetapi mempunyai pengujaan putaran yang tinggi (Rajah d), yang tidak konsisten dengan ramalan model perlanggaran sfera keras klasik. Pengiraan teori menunjukkan bahawa ini adalah proses penyerakan kemuliaan perlanggaran keras (HCLS) yang disebabkan oleh keseimbangan yang halus antara potensi tolakan menarik dan jarak dekat jarak jauh bagi dua molekul bahan tindak balas, yang merupakan kali pertama saintis memerhatikan serakan tunggal. mekanisme dalam tindak balas pemindahan cas.
Kerja ini merealisasikan kajian kinetik pemindahan caj perlanggaran daripada keadaan kuantum kepada keadaan kuantum, dan menjelaskan kontroversi yang telah lama wujud dalam kajian tindak balas pemindahan caj klasik Ar tambah tambah N2 → Ar tambah N2 tambah . Hasil penyelidikan yang berkaitan diterbitkan dalam Nature Chemistry (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y). Kerja penyelidikan itu disokong oleh Akademi Sains China, Yayasan Sains Semula Jadi Beijing dan Pusat Penyelidikan Kebangsaan Sains Molekul di Beijing.
ICC dan lain-lain membuat kemajuan dalam kajian tindak balas pemindahan caj dengan pemilihan keadaan spin-orbit
(a) Gambar rajah taburan hasil N2 tambah , (b) taburan keadaan kuantum putaran yang dikira secara teori bagi aras tenaga getaran berbeza N2 tambah dan plot korelasi pengujaan putaran berbanding sudut serakan untuk v′=1 (c) dan v′=2 (d) aras tenaga getaran N2 tambah .
