Spektroskopi Harmonik Tinggi Membuka Kunci Struktur Elektronik Superkonduktor Voltan Tinggi

Tekanan tinggi telah mencipta banyak keadaan baru jirim untuk jirim pekat, mendedahkan fenomena fizikal dan kimia baharu yang menarik. Antaranya, penemuan superkonduktiviti suhu hampir bilik (Tc ＞ 200 K) dalam hidrida tekanan tinggi seperti H3S dan LaH10 telah menarik minat dan perhatian yang besar.
Walaupun suhu peralihan superkonduktor meningkat dalam superkonduktor tekanan tinggi, struktur elektronik dan tingkah laku dinamik ultrafast dalam keadaan kuantum tekanan tinggi masih tidak diketahui kerana kekurangan probe berkesan, dan mekanisme superkonduktiviti mereka masih menjadi persoalan terbuka.
Penjanaan harmonik yang lebih tinggi (HHG) ialah proses menukar laser kejadian kepada sinaran koheren yang kuat pada beberapa kali frekuensi laser. Sebagai wakil tipikal optik tak linear, HHG dalam pepejal berasal daripada pemacu tak linear elektron intra dan antara jalur oleh interaksi bahan laser medan kuat. Akibatnya, spektrum HHG secara semula jadi mengandungi cap jari sifat atom dan elektronik dalam bahan. Dengan menggunakan proses dinamik tidak linear dan tidak mengganggu, seseorang dapat melihat sifat dalaman bahan.
Baru-baru ini, kumpulan penyelidik Sheng Meng di Institut Fizik, Akademi Sains China/Pusat Penyelidikan Kebangsaan bagi Fizik Bahan Pekat, Beijing, telah menyiasat dinamik HHG ultrapantas dalam superkonduktor H3S tekanan tinggi dengan bantuan prinsip pertama yang mengandungi masa. teori fungsi ketumpatan menggunakan kaedah dan perisian dinamik molekul (TDAP) bukan adiabatik yang dibangunkan secara berkumpulan. Didapati bahawa HHG dalam superkonduktor tekanan tinggi mempunyai pergantungan panjang gelombang yang kuat serta anisotropi (Rajah 1), yang menunjukkan bahawa proses HHG sangat bergantung pada struktur elektronik. Analisis kekerapan masa HHG menentukan mekanisme kinetik penyerakan dalam jalur harmonik tertib rendah. Atas dasar ini, menggunakan spektrum HHG, mereka membina semula struktur penyebaran jalur tenaga berhampiran permukaan Fermi (Rajah 2). Di samping itu, didapati terdapat modulasi kuat spektrum HHG oleh fonon koheren, menunjukkan kepekaan proses HHG kepada gandingan elektroakustik. Menggunakan spektrum HHG yang dimodulasi oleh fonon koheren, mereka membina semula kekuatan unsur matriks gandingan elektroakustik berhampiran permukaan Fermi (Rajah 3). Kajian ini mendedahkan bahawa interaksi banyak badan (gandingan elektroakustik) dalam bahan mempunyai kesan yang ketara ke atas tingkah laku elektron berhampiran tahap tenaga Fermi. Keputusan sedemikian menyokong mekanisme pengantaraan fonon bagi superkonduktiviti voltan tinggi dan menyediakan pendekatan semua optik untuk menyiasat struktur elektronik dan gandingan elektroakustik dalam keadaan kuantum voltan tinggi.
Hasil penyelidikan berkaitan diringkaskan sebagai "Spektroskopi harmonik tinggi keadaan pepejal untuk penyelidikan struktur jalur optik semua spektroskopi harmonik keadaan pepejal tinggi untuk penyelidikan struktur jalur semua optik keadaan kuantum tekanan tinggi" telah diterbitkan dalam Prosiding Akademi Sains Kebangsaan Amerika Syarikat (PNAS). Shiqi Hu, seorang felo pasca doktoral di Institut Fizik, Akademi Sains Cina (IPS), ialah pengarang pertama karya itu, dan Sheng Meng, seorang penyelidik di IPS, adalah pengarang yang sepadan. Turut terlibat dalam kerja itu ialah pelajar PhD Daqiang Chen dan pelajar PhD Lanlin Du. Penyelidikan ini disokong oleh Program Penyelidikan dan Pembangunan Utama Kementerian Sains dan Teknologi, Yayasan Sains Semula Jadi Kebangsaan China dan Projek Perintis Akademi Sains China.

Rajah 1. Penjanaan harmonik tinggi dalam superkonduktor H3S voltan tinggi.

Rajah 2. Pembinaan semula struktur jalur tenaga dalam H3S menggunakan spektrum harmonik tinggi.

Rajah 3. Pembinaan semula maklumat gandingan elektroakustik dalam H3S menggunakan spektrum harmonik tinggi.